很多人曾经都很迷20年前，他和全智贤主演的那部爱情片《触不到的恋人》。两个人后来也合作了包括《夺宝联盟》《暗*》在内的多部电影。

当然，现在更多人对李政宰的深刻印象来自电影《新世界》，他在片中出演卧底金门集团十年之久的李子成，和崔岷植、黄政民两大韩国影帝共同上演一出好戏。

李政宰和不少现在韩国最顶级的男演员、女演员都合作过，除了前面提到的几位，还有宋康昊、金允石、河正宇、郑雨盛、张东健、李英爱、全度妍等。

其中，他和郑雨盛是好朋友，1999年，两人搭档出演了《日出城市》，李政宰凭借该片获得韩国青龙电影奖、韩国电影评论家协会奖最佳男主角奖。